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井冈山大学光电转换与催化团队在CO2转化与利用的研究中取得进展

发布日期:2025-06-19    作者:     来源:     

合成气是化学工业中一类重要原料,目前合成气的生产主要采用天然气催化重整和煤气化工艺,高度依赖化石原料,造成了环境和能源的双重压力。光催化还原CO2制合成气是解决能源和环境挑战的一种重要技术,在实现国家“碳达峰”与“碳中和”的过程中具有重要地位。虽然多种半导体材料被用作光催化剂,但大多数光催化体系仍面临光生载流子分离效率低和迁移速率慢等问题,导致光催化反应活性较低。

近日,井冈山大学光电转换与催化团队与河北工业大学化工学院能源催化材料团队合作在共价三嗪基框架光催化剂研究中取得进展。提出了一种通过将金属配合物共价接枝到基于供体-受体共价三嗪的框架中的整合策略。通过将钴2,4-二(吡啶-2-基)-1,3,5-三嗪 配合物共价接枝到共价三嗪基框架中组成了扩展π共轭框架的集成光催化体系。与已有报道的含有共催化剂的主-客体光催化体系不同,电子从光敏剂单元到活性位点的分子内级联迁移显著降低了光生载流子迁移的能量屏障,促进了其分离和转移。同时,由于共价三嗪基框架对可见光的广泛吸收以及催化活性位点对CO2的选择性吸附和活化,该光催化体系在可见光照射下具有高效且持久的光催化CO2还原性能。该研究不仅为开发集成的异构系统以抑制光生电荷载体的重组,实现太阳能到化学的转化开辟了一条新的途径,而且为太阳能驱动烟道中的CO2转化为合成气提供了一种方案。

相关研究成果以“The Reduced Barrier for the Photogenerated Charge Migration on Covalent Triazine-based Frameworks for Boosting Photocatalytic CO2 Reduction into Syngas.”为题发表在Advanced Functional Materials上(Adv. Funct. Mater. 2025, 35, 2417109),钟鸿教授和王瑞虎教授为论文通讯作者。


将CO2催化转化为有价值的化学品为缓解全球变暖提供了一种有前景的解决方案。然而,CO2的高热力学和动力学稳定性使其活化颇具挑战性,通常需要苛刻的条件。近日,井冈山大学光电转换与催化团队制备了一种离子聚合物(HO)3-ImbTbIP催化剂。该聚合物催化剂具有咪唑鎓离子液体和三重氢键,其中(HO)3基团削弱了环氧化物的 C-O 键,溴离子作为亲核试剂促进环氧化物开环。同时,由咪唑鎓活化的二氧化碳与氧阴离子中间体反应生成烷基碳酸酯物种。值得注意的是,(HO)3-ImbTbIP 在温和条件下(120°C,一个大气压CO2)能高效地将二氧化碳转化为环状碳酸酯。这项工作推进了对二氧化碳转化的理解,并突显了任务特定聚合物在可持续催化中的潜力。

相关研究成果以“Imidazolium-Based Ionic Polymers Containing Electrostatic and Triple HydrogenBond for Efficient Conversion of CO2 into Cyclic Carbonates.”为题发表在 ChemCatChem上(ChemCatChem 2025, 17, e202402130),李云同博士和钟鸿教授为论文通讯作者。